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《中国稀土学报(英文版)》2020,38(11):1190-1200
Herein, a new mechanism involving Lewis acid-oxygen vacancy interfacial synergistic catalysis for aniline N,N-diethylation with ethanol was proposed, and the SO42−/Ce0.84Zr0.16O2–WO3–ZrO2 catalyst (SCWZ) with both Lewis acid sites and oxygen vacancies was synthesized by the hydrothermal method, which shows better catalytic activity than the reported solid acidic catalysts. Besides, the SO42−/ZrO2 (SZ) and SO42−/WO3–ZrO2 (SWZ) catalysts were also prepared and compared with SCWZ to investigate the synergistic effect of each component. The SO42− and WO3 mainly generate Lewis acid by bonding with ZrO2, which is beneficial for the fracture of the N–H bond in aniline. The Ce0.84Zr0.16O2 solid solution mainly plays a vital role in generating the oxygen vacancies as the interface active species, which can participate in stripping –OH from ethanol, then the carbocation will also be released, which only needs 1.3805 kcal/mol energy, calculated by density functional theory (DFT), to be input. In comparison, the traditional reaction mechanism needs the Brønsted acidic sites to promote the protonation of ethanol, then dehydration and subsequent formation of carbocation followed, and 108.6846 kcal/mol energy needs to be input, which is far higher than that of the new mechanism. The apparent activation energy (Ea) over SCWZ was measured by experiment to be 34.09 kJ/mol, which is much lower than that of SWZ (47.10 kJ/mol) and SZ (54.37 kJ/mol), illustrating comparatively preferable kinetics for SCWZ than that of SWZ and SZ. Besides, the conversion of aniline and selectivity to N,N-diethylaniline over SCWZ reach almost 100% and 73%, respectively. The SCWZ can be renewed for 4 times without rapid deactivation, and the longevity of SCWZ is longer than that of SWZ and SZ, as the loaded SO42− and tetragonal ZrO2 are stabilized by Ce0.84Zr0.16O2 and WO3, respectively. 相似文献
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通过对紫金山东南矿段铜钼(金)矿床地质矿化特征分析,指出铜钼矿化带主要赋存于花岗闪长斑岩的内外接触带,处于似斑状花岗闪长斑岩的上部,金矿化带赋存在表生氧化带的英安玢岩、隐爆角砾岩中。经过对矿石的组构特征、矿物生成顺序等特征分析,将矿床的成矿演化过程分为斑岩热液期、高硫化浅成低温热液期、表生氧化期三个主要矿化期次,进一步将斑岩热液期分为黑云母-钾长石化阶段、石英-绢云母化阶段、碳酸盐化阶段三个阶段;高硫化浅成低温热液期分为地开石化阶段、明矾石化阶段、硅化阶段三个阶段。研究结果为进一步研究矿床成因提供了依据。 相似文献
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为探究环境因素对毒气扩散危害程度的影响,通过对比有限空间内外环境差异,了解气体在有限空间内受力情况,并以传统高斯烟羽模型为基础,考虑扩散气体与有限空间边界碰撞产生的反射作用,建立了适用于有限空间气体扩散的改进高斯烟羽模型。深度剖析有限空间气体扩散环境,挖掘气体扩散主要关联因子,构建风速、地表粗糙度对有限空间气体扩散的影响函数;参照有限空间环境特征,分别设置3种不同风速与2种不同地表粗糙度,推求6种不同环境条件下气体扩散面积,阐明风速与地表粗糙度对有限空间气体扩散的影响程度。结果表明:在单一风速条件下,风速越高,地表粗糙度越低,洞室内H2S气体滞留时间越短,洞室内气体的扩散面积越小;风速越低,地表粗糙度越高,洞室内气体的扩散面积越大。 相似文献
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为了鉴别不同品牌矿泉水标注水源地信息真伪,对11种不同品牌饮用水的氢氧稳定同位素(δD和δ18 O)进行测定。结果表明,水平衡法(GasBench-IRMS)和高温转化法(TC/EA-IRMS)的测定结果一致性较好,两种方法测定6种不同饮用水的δD和δ18 O的平均差异分别为(0.6±1.59)‰和(0.02±0.13)‰。水平衡法需要较长的制备和测定时间,但δD和δ18 O的测定精度明显优于高温转化法。11种饮用水δD和δ18 O变化范围较大,其δD和δ18 O受不同品牌饮用水的水源地降水影响形成明显的地域性。虽然无法区分矿泉水是否由其他类别饮用水伪造,但δD和δ18 O可以为特定区域(如高海拔与沿海地区)以及产地相近的矿泉水水源地鉴别提供依据。 相似文献
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细菌纤维素(BC)因其独特性能被广泛应用于医药、食品等领域,目前其高产量菌株筛选、合成成本降低及合成途径改良等成为研究热点。本文依据国内外文献并结合团队研究成果对BC合成与鉴定的相关研究进行综述。首先对BC合成菌筛选及碳源利用的研究进行了分析,总结了降低BC合成成本的研究思路。其次对鉴定菌株合成产物的方法进行了归纳,总结了不同方法的特点。然后结合本团队筛选出的BC生产菌XJL-06-4 BC合成酶基因分析结果,综述了BC合成途径、合成酶存在形式以及基因水平调控作用,为BC在分子水平上通过改变合成途径提高产量提供新思路。最后,总结BC微生物发酵生产存在的问题,多角度提出解决方案。 相似文献
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生产力发展与工程技术革新要求机构具备可自重组与可重构及“一机多用”的功能,以满足复杂工况需求。可重构机构具有可变活动度和可变构态,可以满足多任务、多工况与多功能的要求,然而,决定其设计方法的演变内涵与分岔机理的研究目前仍不为学者们充分了解。从变胞机构的演变与分岔机理的角度,以旋量理论、李群与李代数及微分流形为主要工具,揭示了机构演变内涵及运动与约束空间的内在关联关系;探究了机构演变中的分岔机理与可控奇异位形,回顾了变胞机构与折纸及折展机构的历史渊源,综述了变胞机构的构型设计、性能综合与新型设计理念及其创新应用。 相似文献